新型碳納米復(fù)合催化材料可高效催化轉(zhuǎn)化工業(yè)氣中高含量硫化氫

來源:中國科學(xué)報(bào)

日,中科院大連化學(xué)物理研究所副研究員劉岳峰等人的研究取得新進(jìn)展,設(shè)計(jì)并制備出整體成型的碳納米復(fù)合催化材料,可用于高氧氣、高二氧化碳、高水汽含量等復(fù)雜工況條件下,高效催化轉(zhuǎn)化工業(yè)氣中高含量硫化氫,并具有優(yōu)異的高附加值硫產(chǎn)物選擇和反應(yīng)穩(wěn)定。相關(guān)研究成果發(fā)表在ACS Catalysis上。

硫化氫(H2S)的超精度脫除在石油煉制、天然氣凈化及煤化工等領(lǐng)域具有重要作用。然而,目前所采用的H2S選擇氧化催化劑具有不耐水汽和雜質(zhì)氣等問題,導(dǎo)致催化劑的活與穩(wěn)定能較差,特別是在連續(xù)式反應(yīng)工藝中該問題更為突出。因此,設(shè)計(jì)一種能在復(fù)雜條件下具有高催化活、高硫選擇、優(yōu)異抗雜質(zhì)氣體特的針對連續(xù)式H2S選擇氧化的催化劑,具有重要的應(yīng)用價(jià)值。

納米碳材料因具有獨(dú)特的表面化學(xué)質(zhì)和優(yōu)異的催化能,在H2S選擇氧化中受到廣泛研究,但由于過度活潑的活中心和反應(yīng)強(qiáng)放熱特征,容易導(dǎo)致產(chǎn)物過度氧化成硫氧化物。研究團(tuán)隊(duì)在前期工作基礎(chǔ)上,對氮摻雜的整體式碳材料進(jìn)行磷酸鹽表面修飾,在保證原有轉(zhuǎn)化率的基礎(chǔ)上,顯著提高了產(chǎn)物的選擇。此外,該催化劑在包含高濃度二氧化碳、氧氣、二氧化硫等雜質(zhì)氣的反應(yīng)氣氛中,仍能保持其優(yōu)異的催化活和穩(wěn)定。結(jié)合多種表征手段,以及動力學(xué)分析和理論計(jì)算,團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)引入的磷基團(tuán)與作為反應(yīng)活中心的吡啶氮位點(diǎn)之間存在相互作用,這種作用能夠抑制氧氣分子在活位點(diǎn)上的吸附和活,從而避免了過度氧化的發(fā)生,并提高了產(chǎn)物選擇。

該研究為設(shè)計(jì)復(fù)雜反應(yīng)環(huán)境下的高活脫硫納米碳催化劑提供了新思路。

標(biāo)簽: 碳納米 復(fù)合 催化材料 高含量 硫化氫

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